近日,我院邢修双博士、杜记民教授在光电化学转换领域取得重要进展,相关成果以第一单位发表在《Small》上(2024,2404438;SCI一区期刊,影响因子为13)。
以光电化学转换为核心的太阳能捕获技术作为一种新型、高效、廉价的能量转换方法,在解决能源短缺和环境污染问题方面具有广泛应用前景。当前构建异质/同质结、表面工程等传统催化手段通过调控电子结构能促进载流子分离,但组分结构与电子传递路径不明确阻碍了其发展。本工作提出利用结构有序、表面多孔的金属有机框架与赤铁矿构建纳米异质结,结合自修饰手段进行电子结构调控,以获得结构低缺陷、能带高匹配光电极,提高光生载流子分离和转移效率。
作者利用共轭配体对苯二甲酸与金属Fe3+合成配合物Fe-BDC,同时引入元素掺杂Ni2+增加导电性,形成双金属配合物FeNi-BDC。为了进一步调控α-Fe2O3与FeNi-BDC之间的能带匹配问题,又对连接配体进行功能化处理,通过不同电学属性官能团变更,引入具有不同吸/供电子能力的取代基来调控能带位置,以形成能级能带匹配的氧化物/配合物纳米异质结。本研究通过置换有机配体官能团(-H、-Br、-NO2、-NH2)来合成不同官能团修饰的FeNi-BDC配合物,调控有机配体官能团-NH2后FTO/Sn@α-Fe2O3/FeNi-NH2BDC光阳极在1.23 VRHE时具有最佳光电流密度为2 mA/cm2,是FeNi-BDC光电极的1.19倍,且明显降低了光生载流子复合。瞬态吸收光谱显示能够观察到较宽的光诱导吸收条带,并且引入供电子基团-NH2能够延缓光生电子与空穴的复合。该研究不仅能够提高氧化物薄膜光电极的载流子分离效率,而且能够加速其在光电化学转换领域的应用,为提高氧化物薄膜光电化学电池的载流子分离效率及光电转换性能提供新的解决路径。
上述系列工作得到了国家自然科学基金、河南省科技攻关、安阳市科技攻关以及安阳师范学院科技创新人才培育基金的支持。
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