我院李智敏博士在对称破缺单原子催化剂催化有机反应领域取得重要进展

我院李智敏博士与安徽工业大学闫岩教授和刘明凯教授、新加坡国立大学林志群教授合作，在单原子铁催化剂用于有机催化合成领域取得重要进展，研究成果“Robust ring-opening reaction via asymmetrically coordinated Fe single atoms scaffolded by spoke-like mesoporous carbon nanospheres”发表在综合性国际顶级科技期刊《美国国家科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，PNAS)，详见https://doi.org/10.1073/pnas.2218261120。我院李智敏博士为该论文第一作者，我校为论文第一完成单位。

单原子催化剂是将金属以单原子形式均匀负载于不同维度材料载体上，金属位点作为催化活性中心的新型材料。该类催化剂具有原子利用率高、催化活性极高的优点。李智敏博士和合作者报道了一种不对称配位的高性能铁金属单原子催化剂。该催化剂Fe-N₃P-MCN以具有轮辐状纳米通道的介孔碳纳米球(MCNs)为载体，极高的孔隙结构可以实现单原子金属中心的完全暴露，极大地促进电解质的质量扩散、传输以及与有机分子的有效接触。同时，采用氮和磷对Fe单原子进行不对称配位，这种对称破缺的配位结构可以显著改善传统对称配位活性中心的电子供给，实现有机反应的高效催化。该催化剂在催化环氧化物开环制备药理学上具有重要作用的β-氨基醇类化合物方面表现出极高的活性和经济价值。例如：Fe-N₃P-MCN不对称的电子构型使其在催化氧化环己烷与苯胺的开环加成反应时产率可达到97%，相比于Fe-N₃P和Fe-N₄-SAC具有明显的优势。密度泛函理论（DFT）计算表明，Fe-N₃P SAC降低了C-O键断裂和C-N键形成的活化能，从而加速了环氧化物的开环。该工作得到了国家自然科学基金，江苏省教育厅基金，河南省科学技术厅科技攻关项目的支持。

《美国科学院院报》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，PNAS，一区，IF = 12.779)于1914年创立，是被引最多的综合性、跨学科连续出版物之一。PNAS主要刊载世界尖端的研究报告、学术评论、学科回顾及前瞻、观点展示、学术论文以及美国科学院学术动态报道等，所涵盖学科领域主要为生命科学、自然科学和社会科学。